توصيفگر ها :
سلول‌هاي خورشيدي پروسكايتي , نقاط كوانتومي گرافن , مهندسي سطح مشترك , مهندسي افزودني , مهندسي افزودني-ضدحلال
چكيده فارسي :
هدف از اين رساله طراحي و ساخت سلول‌هاي خورشيدي پروسكايتي با بازده و پايداري بالا توسط روش‌هاي مهندسي سطح، افزودني‌ها و افزودني‌ها-ضدحلال با نقاط كوانتومي گرافن (GQDs) عامل‌دار شده و تركيبات آزول مي‌باشد.
در بخش اول، نانوميله‌هاي تيتانيوم دي اكسيد (TiO2 NRs) با يك روش گرمابي يك مرحله‌اي ساده، سنتز و به عنوان لايه انتقال‌دهنده الكترون در سلول‌هاي خورشيدي پروسكايتي استفاده شدند. بازده تبديل توان انرژي (PCE) سلول‌هاي مبتني بر TiO2 NRs در مقايسه با تيتانيوم دي اكسيد مزومتخلخل (mp-TiO2)، 217 درصد بهبود يافت. به منظور افزايش بيشتر بازده، يك رويكرد جديد براي سنتز نانو ميله‌هاي تيتانيوم دي اكسيد-نقاط كوانتومي گرافن (TiO2 NRs-GQDs) با استفاده از روش گرمابي، اتخاذ شد. PCE سلول‌هاي مبتني بر TiO2 NRs-GQDs در مقايسه با سلول‌هاي مبتني بر TiO2 NRs، 34 درصد بهبود يافت.
در بخش دوم، روش مهندسي سطح مشترك توسط نقاط كوانتومي گرافن آبگريز عامل‌دار شده با دودسيل آمين (HGQDs)، بين فيلم پروسكايت و لايه انتقال‌دهنده حفره با موفقيت به كار گرفته شد. HGQDs، داراي گروه‌هاي عاملي آميدي به طور مؤثر نقص‌هاي موجود در سطح فيلم پروسكايت و مرزدانه‌ها را غيرفعال و با كاهش چگالي تله‌هاي الكتروني از cm-3 1015 ×87/4 به cm-3 1015 ×96/2 ، بازتركيبي حامل‌هاي بار را كاهش دادند. بنابراين، PCE به طور قابل توجهي از 00/16 درصد براي سلول مرجع به 30/18 درصد براي سلول‌هاي اصلاح شده افزايش يافت. همچنين، پايداري سلول‌ها به دليل خاصيت آبگريزي HGQDs ناشي از زنجيره‌هاي آلكيلي روي سطح آن، به طور قابل توجهي افزايش يافت و پس از 960 ساعت 82 درصد از بازده اوليه خود را حفظ كردند.
در بخش سوم، روش مهندسي افزودني-ضدحلال با استفاده از نقاط كوانتومي گرافن چند عاملي (MGQDs) پخش شده در مخلوط حلال‌هاي تولوئن و هگزان به عنوان يك افزودني چند عملكردي در جهت ساخت ساختار هتروجانكشن شيب دار در فيلم پروسكايت متيل آمونيوم سرب يديد (MAPI) به كار گرفته شد. با اعمال اين روش، نه تنها يك فيلم پروسكايت فشرده با ريخت‌شناسي مطلوب تشكيل شد، بلكه MGQDs موجب غيرفعال شدن نقص‌هاي سطحي فيلم پروسكايت و كاهش VTFL از 74/0 ولت به 40/0 ولت گرديد. به اين ترتيب، PCE سلول اصلاح شده حدوداً به 0/20 درصد رسيد كه در مقابل بازده سلول مرجع (00/16 درصد) قابل توجه بود. علاوه بر اين، ويژگي‌هاي آبگريزي فيلم پروسكايت در اثر افزودن MGQDs ناشي از زنجيره آبگريز كربني موجود روي سطح آن افزايش و موجب بهبود پايداري 78 درصدي سلول اصلاح‌شده در مقايسه با سلول مرجع‌گرديد.
در بخش نهايي، روش مهندسي افزودني با استفاده از دو تركيب آزولي 2-مركاپتو بنزايميدازول (MBI) و 2- مركاپتوبنزوتيازول (MBT) كه حاوي اتم‌هاي الكترون دهنده N و S مي‌باشند، به كار گرفته شد.اين تركيبات، نه تنها موجب شكل گيري فيلم پروسكايت همگن با كيفيت بالا گرديد، بلكه با برهمكنش قوي با Pb2+ پيوند نشده، نقص‌هاي سطحي پروسكايت را كاهش دادند و ضريب ايده‌آل از 69/1 براي سلول مرجع به 21/1 و 33/1 براي سلول‌هاي اصلاح‌شده كاهش يافت. با به كارگيري اين روش، بازده سلول به 04/19 درصد رسيد كه نسبت به سلول مرجع (00/16 درصد) به طور قابل ملاحظه‌اي افزايش و پايداري محيطي اين سلول‌ها نيز بهبود يافت.
چكيده انگليسي :
In this dissertation, the main purpose is to design and fabricate perovskite solar cells with high efficiency and stability by surface engineering, additive engineering and additive-anti-solvent engineering techniques with graphene quantum dots (GQDs) and azole derivatives.
In the first work, the main focus is on different types of TiO2 structures as an efficient electron transparent layer (ETL). TiO2 nanorods (NRs) are prepared by a simple one-step hydrothermal method and employ as an ETL in PSCs. The power conversion efficiency (PCE) of the TiO2 NRs based PSCs is improved about 217% compared with the mesoporous (mp) TiO2 based cells. In order to further enhance PCE of the PSCs, a new approach is adopted to synthesize the graphene quantum dots-TiO2 NRs (GQDs-TiO2 NRs) by hydrothermal method. The PCE of PSCs based on GQDs-TiO2 NRs show improvement of 1.34 times compared to the TiO2 NRs.
In the second work, a new type of graphene, i.e. hydrophobic graphene quantum dots (HGQDs) containing amide linkages, which consist of carbonyl and dodecyl amine groups, are successfully used as bifunctional interface modifier to engineer the interface of the perovskite/hole transport layer. It can be demonstrated that the HGQDs, due to the bifunctional groups containing N and O atoms, effectively passivate the uncoordinated Pb2+ ions at the perovskite film surface and GBs, and consequently induce a lower trap state density. Moreover, HGQDs enhance the quality of the perovskite film which reduces the charge recombination at the interface. Therefore, PCE of PSCs treated with HGQDs is significantly increased from 16.00% to 18.30%. Importantly, the HGQDs featuring hydrophobicity due to the alkyl chains significantly enhance moisture stability.
In the third work, a significant approach is applied by coupling the antisolvent mixture and bifunctional additive procedures, which is recognized as antisolvent additive engineering (AAE) and offers the advantages of two influential treatments. Multi functionalized graphene quantum dots (MGQDs) are added to the antisolvent mixture of toluene and hexane (T:H) as a multifunctional additive to form the graded heterojunction (GH) structure. Importantly, not only a uniform and dense perovskite film with the hydrophobic property is obtained by MGQDs anti-solvent additive engineering, but also defects on the perovskite surface are significantly passivated by the interaction between MGQDs and uncoordinated Pb 2+. As a result, an enhanced PCE of 19.10% is achieved for the champion PSCs treated with MGQDs additive, compared to the low PCE of 16.00% for the reference PSCs (Ref). In addition, the high-efficiency PSCs based on MGQDs show high stability and maintain 89% of their initial PCE after 1000 h in ambient conditions.
In the final study, two azole derivatives (Mercaptobenzothiazole, MBT and 2-Mercaptobenzimidazole, MBI) which contain electron donor atoms N and S are added into perovskite precursor to simultaneously modulate the perovskite crystal growth and suppress the surface defects. High quality perovskite films with no pin holes, high crystallinity and large grain size were obtained. The lower defect density of these perovskite films enables the achievement of a final power conversion efficiency of 18% and 19.04% by MBI and MBT additive engineering, respectively. The unsealed MBI and MBT based-devices retained 86% and 82% of their initial PCE after 960 h in ambient conditions, respectively.
