توصيفگر ها :
مس(II) اكسيد , چارچوب آلي- فلزي , هيدروكسيدهاي لايه اي دوگانه , پليمرهاي آلي كووالانسي , سديم آلژينات , آلاينده هاي آبي
چكيده فارسي :
آلودگي آب ناشي از آلاينده¬هاي مختلف سمي، غيرقابل تجزيه زيستي و پايدار از جمله نيتروآروماتيك¬ها، يون هاي فلزات سنگين و رنگ¬هاي سمي، به هشداري جدي براي اكوسيستم تبديل شده است. در حال حاضر اكسيدهاي فلزي، پليمرهاي آلي كووالانسي، چارچوب آلي- فلزي، هيدروكسيدهاي لايه¬اي دوگانه در اين راستا بسيار مورد توجه قرار گرفته¬اند. كاتاليست¬ها و جاذب¬هاي متنوعي از اين مواد در جهت حذف آلاينده¬هاي آبي استفاده مي¬شوند. در اين پژوهش، با به¬كارگيري نانوذره¬هاي مس(II) اكسيد، پليمرهاي آلي كووالانسي، چارچوب آلي- فلزي، هيدروكسيدهاي لايه¬اي دوگانه،كاتاليزورهاي جديد براي كاهش كاتاليستي تركيبات نيترو آروماتيك، رنگ¬هاي سمي و يون كروم و همچنين جاذب¬هاي موثر براي حذف رنگ¬ها تهيه و شناسايي شده است. در ابتدا، با استفاده از پوست ميوه¬ها، نانوذره¬هاي مس(II) اكسيد با اندازه ذره كمتر از 15 نانومتر تهيه شد. روش‌هاي مختلفي از جمله XRD، FT-IR ، FE-SEM ، TEM و BET براي شناسايي ذره¬ها بكار گرفته شدند. فعاليت كاتاليستي ذره¬ها جهت كاهش كاتاليستي پارا-نيتروفنول، كروم ) (VI، و رنگ سمي متيلن بلو بررسي شد. نانوذره¬هاي مس(II) اكسيد با موفقيت 90 تا 98 درصد آلاينده ها را در مدت زمان كوتاهي (4 ثانيه تا 8 دقيقه) كاهش دادند. در تلاش بعدي، با توجه به اينكه در بسياري از سامانه‌هاي تصفيه آب از مهره¬هاي پليمري براي پر كردن ستون‌هاي تصفيه استفاده مي‌گردد و همچنين براي بهبود پايداري، جداسازي و قابليت استفاده مجدد پودر كاتاليست، ريزمهره¬هاي كامپوزيتي بر پايه بستر پليمري طبيعي (آلژينات) به عنوان عامل ژل¬كننده و كلسيم كلريد به عنوان يك عامل شبكه¬اي كننده به روش قطره¬اي تهيه شد. عملكرد كاتاليستي مهره¬هاي حاوي 20 درصد ذره براي حذف آلاينده-ها بررسي گرديد. سرعت كاهش آلاينده¬ها سريع بود و آلاينده¬ها در كمتر از 25 دقيقه حذف شدند. درصد تبديل ريزمهره¬ها در حذف آلاينده¬ها در محدوده 90 تا 98 درصد به دست آمد. داده‌هاي سينتيكي با مدل شبه مرتبه اول با ضرايب همبستگي خوب (بيشتر از 98 درصد) بهترين تناسب را داشتند. علاوه بر اين، فعاليت كاتاليزوري نانوكاتاليست تهيه شده براي 10 چرخه متوالي تقريباً بدون تغيير باقي ماند. در مرحله بعدي، هيبريدي بر پايه نانوذره¬هاي مس(II) اكسيد و پليمرهاي آلي كووالانسي تهيه شد. در اين بررسي، پليمرهاي آلي كووالانسي با روش حلال گرمايي تهيه گرديد. پس از آن، هيبريدها با دو روش درجا و دگرجا تهيه شدند ( به منظور بررسي روش سنتز بر ساختار و عملكرد كاتاليستي) و در نهايت مهره¬هاي كامپوزيتي آنها بر پايه آلژينات تهيه شد. ابتدا، كاتاليزورهاي ساخته شده براي كاهش پارا-نيتروفنول مورد استفاده قرار گرفتند و اثر مقدار كاتاليست و غلظت احيا كننده بهينه شد. در شرايط بهينه، كاهش كاتاليستي ساير آلاينده ها مورد آزمايش قرار گرفت و مطالعات سينتيكي مورد بررسي قرار گرفت. علاوه بر اين، مكانيسم هاي پيشنهادي براي كاهش كاتاليزوري ارائه شد. تمامي آلاينده ها در بازه زماني 14 تا 55 دقيقه حذف شدند. درصد تبديل در حذف آلاينده‌ها در بازه 90 تا 98 درصد به دست آمد. اين مهره¬هاي ميكروژل پايدار بودند و بدون از دست دادن عملكرد خود (براي 5 چرخه متوالي) بازيافت شدند. داده¬هاي سينتيك با مدل شبه مرتبه اول با ضرايب همبستگي خوب (بيشتر از 98 درصد) همبستگي داشتند. در تلاشي ديگر به منظور حذف رنگ¬هاي سمي (كنگو¬رد و متيلن¬بلو) از آب يك جاذب جديد بر پايه چارچوب آلي– فلزي (بر پايه تيتانيوم) و هيدروكسيدهاي لايه¬اي دوگانه (بر پايه روي و آلومينيوم) به روش حلال گرمايي تهيه و ميكروژل¬هاي آنها بر پايه آلژينات تشكيل شدند. هيبريد تهيه شده ظرفيت جذب قابل قبولي (ماكزيمم ظرفيت جذب 294 و 158 ميلي¬گرم بر گرم) براي رنگ¬ها در شرايط بهينه (مقدار جاذب 5 تا7 ميلي گرم، غلظت رنگ 100تا150 ميلي¬گرم در ليتر، حجم برابر با 10 ميلي¬ليتر ، pH خود رنگ، و زمان تماس 2تا 5 ساعت) نشان داد. بر اساس مدل¬هاي همدما و سنتيك، ايزوترم لانگموير، و همچنين مدل شبه مرتبه دوم براي داده‌هاي تعادلي مناسب بودند. اگر چه فعاليت كاتاليستي و ظرفيت جذبي در فرم مهره كمتر بود ولي مواد به دليل ساختار پودري خود موجب آلودگي ثانويه در محيط آبي مي¬شوند. علاوه بر اين، در كاربردهاي تجاري واقعي، پتانسيل شكل‌هاي پودر/ذره محدود است و شكل‌ها و مورفولوژي‌هاي منظمي مانند غشاها، فيلم¬ها، گرانول¬ها اغلب مورد نياز است.
چكيده انگليسي :
Water pollution caused by various toxic, non-biodegradable, and stable pollutants including nitroaromatics, heavy metal ions, and toxic dyes, has become a serious warning for the ecosystem. At present, metal oxides, covalent organic polymers (MCOP), metal-organic frameworks (MOFs), layered double hydroxides (LDHs) have received much attention in this regard. Various catalysts and adsorbents are used from these materials to remove water pollutants. In this research, by using copper(II) oxide (CuO) nanoparticles, MCOP, MOFs, and LDHs, new heterogeneous catalysts for the catalytic reduction of nitroaromatic compounds, toxic dyes and chromium ions, and also, effective absorbents for removal of dyes have been prepared. First, CuO nanoparticles with a particle size of less than 15 nm were prepared by using the fruits peel. Different methods such as XRD, FT-IR, FE-SEM, TEM and BET were used to characterize the particles. The catalytic activity of the particles was investigated for the catalytic reduction of p-nitrophenol, Cr(VI) ion, and methylene blue. CuO nanoparticles successfully removed 90- 98% of pollutants in a short time (4 seconds-8 minutes). In the next attempt, considering that in many water purification systems, polymer beads are used to fill the purification columns and also to improve the stability, separation, and reusability of the catalyst powder, composite microbeads based on natural polymer substrate ( Alginate) as a gelling agent, and calcium chloride as a cross-linking agent were prepared by drop method. The catalytic performance of the beads containing 20% particles was investigated for the removal of pollutants. The speed of reduction was fast, and the pollutant was removed in less than 25 minutes. The conversion percentage of microbeads in the removal was between 90- 98%. The kinetic data were best fit by the pseudo-first-order model with good correlation coefficients (more than 98%). Moreover, the catalytic activity of the prepared nanocatalyst remained for 10 consecutive cycles. In the next step, a hybrid based on CuO nanoparticles and MCOP was prepared. In this study, MCOP was prepared by solvothermal method.
استاد داور :
مهران غياثي , عبدالرضا حاجي پور , محمد سراجي , فاطمه رفيع منزلت
