پديد آورنده :
عابديني، مهشيد
عنوان :
مطالعة نظري كارايي كاتاليست‌هاي تك اتمي كبالت، نيكل و مس بر روي بستركربن‌نيتريدگرافيتي در تبديل كربن‌دي‌اكسيد به فرميك اسيد
مقطع تحصيلي :
كارشناسي ارشد
محل تحصيل :
اصفهان : دانشگاه صنعتي اصفهان
صفحه شمار :
چهارده، 71ص. : مصور، جدول، نمودار
توصيفگر ها :
كاتاليست تك اتمي , مكانيسم , هيدروژن‌داركردن , كربن‌دي اكسيد , فرميك اسيد , نظريه تابعي چگالي
تاريخ ورود اطلاعات :
1403/07/14
تاريخ ويرايش اطلاعات :
1403/07/15
چكيده فارسي :
در اين پژوهش، به طور نظري عملكرد كاتاليست‌هاي تك اتمي(SAC) نيكل، مس و كبالت نشانده شده بر روي كربن نيتريدگرافيتي(g-C3N4) براي تبديل كربن‌دي‌اكسيد به فرميك اسيد مورد بررسي قرار گرفت. با استفاده از محاسبات نظريه تابعي چگالي(DFT)، انرژي‌هاي برهمكنش و محاسبات اوربيتال پيوندي طبيعي (NBO) براي واكنش كاهش كربن‌دي‌اكسيد در سيستم‌هاي مختلف SAC/g- C3N4 تحليل شدند. نتايج نشان دادند كه پايدارترين حالت براي فلز تك اتمي نيكل، حالت چندگانگي اسپين سه‌تايي و براي مس و كبالت، حالت چندگانگي اسپين دوتايي است. بر اساس داده‌هاي حاصل از محاسبات DFT و روش و مجموعه پايهM062X/SVP، مشخص شد كه كاتاليست تك اتمي مس، بالاترين كارايي را در واكنش تبديل كربن‌دي‌اكسيد به فرميك اسيد دارد. همچنين، با انجام محاسبات در حلال‌هاي دي‌متيل‌فرم‌آميد و متانول و مقايسه آن‌ها با فاز گاز، مشخص شد كه اين واكنش در فاز حلال بهتر انجام مي‌شود. اين نتايج به درك مكانيسم‌هاي نظري و نتايج تجربي پيشين كمك كرده و مقدمات لازم را براي طراحي كاتاليست‌هاي تك اتمي با كارايي بالا بر پايه كربن نيتريد گرافيتي فراهم مي‌كند. اين پژوهش مي‌تواند به توسعه روش‌هاي جديد و بهينه‌سازي فرآيندهاي تبديل كربن‌دي‌اكسيد به مواد شيميايي ارزشمند و بازيافت كربن كمك كند.
چكيده انگليسي :
In this study, the theoretical performance of single-atom catalysts (SACs) of nickel, copper, and cobalt deposited on graphitic carbon nitride (g-C3N4) for the conversion of carbon dioxide to formic acid was investigated. Using density functional theory (DFT) calculations, interaction energies and natural bond orbital (NBO) analyses were conducted for the CO₂ reduction reaction in various SAC/g-C3N4 systems. The results indicated that the most stable state for the nickel single-atom catalyst is the triplet spin state, while for copper and cobalt, it is the doublet spin state. Based on the data obtained from DFT calculations using the M062X/SVP method and basis set, it was found that the copper single-atom catalyst exhibits the highest efficiency in the CO₂ to formic acid conversion reaction. Additionally, calculations performed in dimethylformamide and methanol solvents, compared to the gas phase, showed that this reaction proceeds more favorably in the solvent phase.These findings contribute to the understanding of theoretical mechanisms and previous experimental results, providing the necessary groundwork for the design of high-efficiency single-atom catalysts based on graphitic carbon nitride. This research can aid in the development of new methods and optimization of processes for the conversion of CO₂ into valuable chemicals and carbon recycling
استاد مشاور :
حسن حداد زاده
استاد داور :
محمد ديناري , عليرضا نجفي چرمهيني
