عنوان :
بررسي نظري كارايي كاتاليست‌هاي تك اتمي نيكل و مس روي كربن نيتريد گرافيتي در واكنش اكسايش بنزن به فنول
مقطع تحصيلي :
كارشناسي ارشد
محل تحصيل :
اصفهان : دانشگاه صنعتي اصفهان
صفحه شمار :
سيزده، 102ص، مصور،جدول،نمودار
توصيفگر ها :
محاسبه نظري , كاتاليست‌هاي تك اتمي , اكسايش بنزن , فنول , كربن نيتريد گرافيتي , نيكل , مس
تاريخ ورود اطلاعات :
1403/08/24
تاريخ ويرايش اطلاعات :
1403/08/27
چكيده فارسي :
اين پژوهش از روش تابع چگالي (DFT) كه زيرمجموعه روش‌هاي محاسباتي از آغاز است، براي بررسي نظري مكانيسم اكسايش بنزن به فنول استفاده‌شده است. بررسي و محاسبه نظري اين واكنش در حضور كاتاليزور‌هاي تك اتمي مس و نيكل بر روي بستر كربن نيتريد گرافيتي انجام‌شده است. كاتاليست‌هاي تك اتمي بكار گرفته‌شده در اين پژوهش با حالت‌هاي مختلف چندگانگي بار مورد محاسبه و بررسي قرار گرفته‌اند. در اين پژوهش دو مسير محتمل براي واكنش كاتاليستي بنزن به فنول در نظر گرفته‌شده است. ابتدا تمامي ساختارهاي مواد اوليه، كاتاليزور‌ها در حالات مختلف، محصولات، حد واسط‌ها و ساختارهاي حالت گذار به‌وسيله نرم‌افزارهاي محاسباتي مورداستفاده رسم شد و سپس هر ساختار به‌صورت جداگانه و با روش و حالت پايه خاص مورد محاسبه و بهينه‌سازي قرار گرفتند. انرژي و فركانس¬هاي تركيبات دخيل در مسيرها توسط نرم‌افزار گوسين باحالت پايه SVP و روش M062x محاسبه شد. هر دو كاتاليست تك اتمي ذكرشده در پايدارترين حالت انرژي خود بر روي بستر كربن نيتريد گرافيتي انتخاب شدند و در محاسبات مسير واكنش مورداستفاده قرار گرفتند. درنهايت مسير¬هاي محتمل براي واكنش تبديل كاتاليستي بنزن به فنول مورد مقايسه قرارگرفته و بهترين مسير كه انرژي فعال‌سازي كمتر و انرژي آزاد گيبس منفي¬تري داشت به‌عنوان مسير قابل‌قبول و پايدارتر انتخاب شد. براي محاسبه حالت گذار از همين روش و حالت پايه و تكنيك QST3 به علت دقت بالا در محاسبه حالت گذار، استفاده شد.
چكيده انگليسي :
This research utilizes the density functional method (DFT), a subset of computational methods, to theoretically investigate the oxidation mechanism of benzene to phenol. The reaction is studied in the presence of single-atom copper and nickel catalysts on a graphite carbon nitride substrate. various charges and multiplicity states are considered for the ionic catalysts in this research. Two possible pathways are examined for the catalytic reaction. The structures of all raw materials, catalysts in different states, products, intermediates, and transition states were drawn using computing software. Each structure was then individually optimized and calculated using a specific method and basis sets. The energy and frequencies of the reacting compounds were crucial in determining the reaction paths. The SVP and M062x methods were used for the calculations in Gaussian software. The most stable energy state of both single-atom catalysts on the graphite carbon nitride substrate was selected as the best reaction path calculation. The possible paths for the catalytic conversion of benzene to phenol were compared in various aspects. The most stable path, with lower activation energy and more negative Gibbs free energy, was chosen as the acceptable path for the reaction. The same method and basis set, along with the QST3 method, were used for calculating the transition states of the reaction due to their high accuracy and reliable results.
استاد مشاور :
عليرضا نجفي چرمهيني
استاد داور :
محمد ديناري , سياوش كاظمي موحد
