شماره مدرك
21136
شماره راهنما
2495 دكتري
پديد آورنده
جعفري زاده دهاقاني، آزاده
عنوان
بهينه سازي پارامترهاي طراحي ريفورمرهاي پيل هاي سوختي با استفاده از روش هاي شبيه سازي در ابعاد ميكروسكوپي و ماكروسكوپي
مقطع تحصيلي
دكتري
گرايش تحصيلي
خواص فيزيكي و مكانيك مواد
محل تحصيل
اصفهان : دانشگاه صنعتي اصفهان
سال دفاع
1405
صفحه شمار
هشت، 176ص: مصور، جدول، نمودار
توصيفگر ها
ريفورمينگ متان بخار , ديناميك سيالات محاسباتي , محاسبات ابتدا به ساكن , فوم كاتاليستي سلولباز , يادگيري ماشين , بهينهسازي
تاريخ ورود اطلاعات
1405/03/26
كتابنامه
كتابنامه
رشته تحصيلي
مهندسي مواد
دانشكده
مهندسي مواد
تاريخ ويرايش اطلاعات
1405/04/06
كد ايرانداك
23229531
چكيده فارسي
افزايش تقاضاي جهاني براي توليد هيدروژن و گسترش كاربرد آن در پيلسوختي، توسعه فرايندهاي كارآمد براي توليد هيدروژن را ضروري ساخته است. هدف از اين پژوهش طراحي و بهينهسازي چند منظوره راكتور ريفورمينگ متان با بخار آب در يك چارچوب چندمقياسي و چندابزاره است. روش انجام اين پژوهش شامل محاسبات ابتدا به ساكن (DFT)، شبيهسازي ديناميك سيالات محاسباتي(CFD) و بهرهگيري از مدلهاي يادگيري ماشين است. در بخش ميكروسكوپي، محاسبات DFT براي شش سطح كاتاليزوري پايه نيكلي شامل نيكل خالص (با و بدون نقص جاي خالي)، نيكل دوپ شده با روديوم (با و بدون نقص جايخالي)، نيكل دوپ شده با پلاتين و نيكل دوپ شده با پلاتين–روديوم انجام شد. نتايج اين بررسي ها نشان داد كه وجود نقصهاي جاي خالي موجب تثبيت گونه كربن آمورف شده وبا كاهش سد انرژي رسوب كربن به ميزان 26/0 الكترون ولت نسبت به نيكل خالص و بدون عيب، عامل افزايش احتمال رسوب كربن بر روي كاتاليزور ميشود. در مقابل، سطوح نيكلي دوپ شده با فلزات نجيب، بهويژه پلاتين، موجب افزايش سد انرژي فعالسازي رسوب كربن به ميزان 35/0 الكترون ولت شده و باعث تسهيل تشكيل گونههاي اكسيژن دار و كاهش رسوب كربن ميشود. از اينرو كاتاليزور نيكل دوپ شده با پلاتين بهعنوان گزينه منتخب براي مراحل بعدي انتخاب شد. سپس بهمنظور انجام شبيهسازيهاي ماكروسكوپي با استفاده از روش شبيه¬¬سازي CFD، يك مدل ميكروسينتيكي استخراجشده از نتايج DFT بهعنوان مكانيزم واكنش ريفورمينگ متان با بخار آب بر سطح كاتاليزور منتخب به كار گرفته شد. شبيهسازيهاي فرايند ريفورمينگ متان در مقياس ماكروسكوپي با CFD براي دو پيكربندي راكتوري شامل بستر ثابت و فومهاي متخلخل انجام شد. ابتدا 800 شبيهسازي عددي در راكتور بستر ثابت پياده¬سازي شد و اثر پارامترهايي شامل دماي ديواره، طول راكتور، نسبت بخار به كربن و سرعت ورودي گاز تحليل گرديد. همچنين بهمنظور كاهش هزينه محاسباتي از شبكه عصبي عميق (با دقت97 درصد) استفاده شد و بر اين مبنا يك الگوريتم بهينهسازي طراحي و اجرا گرديد. در فومهاي متخلخل 350 شبيهسازي به منظور بررسي تاثير پارامترهاي ساختاري و عملياتي شامل نسبت بخار به متان، سرعت ورودي، قطر تخلخل و درصد تخلخل انجام شد. براي پيوسته كردن دامنه پارامترهاي هندسي، شرايط عملياتي و كاهش حجم محاسبات، مجموعهاي از مدلهاي يادگيري ماشين شامل OLS (با دقت 69/99 درصد) DNN (با دقت 38/99)، XGBoost (با دقت 86/98 درصد) و Ridge(با دقت 18/97 درصد) استفاده شدند. همچنين جهت تحليل دقيقتر 300 شبيهسازي با در نظر گرفتن 42 بنيادي انجام گرديد. براي كاهش حجم محاسبات از مدل DNN با مفسر SHAP استفاده شد. نتايج تحليل SHAP نشان داد كه دماي ديواره بيشترين اثر مثبت (با ضريب SHAP 1/0) و سرعت گاز (با ضريب SHAP 08/0) و درصد تخلخل (با ضريب SHAP 05/0) بيشترين اثر منفي را بر توليد هيدروژن دارند. با بهرهگيري از الگوريتمهاي گرگ خاكستري و ژنتيك، ساختار بهينه با توليد 2/1 مول بر متر مكعب با افت فشار 89/1159 پاسكال بر متر در شرايطي با سرعت 4/0 متر برثانيه، نسبت بخار به متان 5/2، دماي 1200 كلوين، درصد تخلخل 70 و قطر 2 ميلي متر بدست آمد. پس از تعيين شرايط بهينه اثر طول راكتور و نسبت توان جذبشده توسط جامد (β) مورد بررسي قرار گرفت. بهينهسازي چندهدفه با الگوريتم ژنتيك ، جبهه پارتويي با شرايط بهينه طول 56/6 سانتي متر و β برابر 39/0پيشنهاد داد. در انتها با ادغام نتايج DFT (ميكروسينتيك كاتاليزور بهينه نيكل دوپ شده با پلاتين) و CFD، مشخص شد كه دوپ پلاتين بهطور چشمگيري نرخ واكنشهاي كليدي تشكيل كربن را كاهش و مسيرهاي واكنشي را به سوي اكسيداسيون و حذف كربن سوق ميدهد. نتايج اين پژوهش حاكي از آن است كه در طراحي ريفورمرهاي متان، بهرهگيري از ساختارهاي فوميِ حاوي كاتاليزورهاي نيكل آلاييده با پلاتين، نه تنها جايگزين كارآمدي براي بسترهاي ثابت به شمار ميرود، بلكه با مهار مؤثرِ تشكيل كربن، از رسوب و تجمع آن بر سطوح كاتاليزور و ديوارههاي ريفورمر به خوبي جلوگيري ميكند.
چكيده انگليسي
Hydrogen production through steam methane reforming (SMR) remains one of the most important industrial routes for hydrogen generation. In this study, a multi-scale and multi-tool framework integrating Density Functional Theory (DFT), Computational Fluid Dynamics (CFD), and Machine Learning (ML) was developed for the design and optimization of SMR reactors. At the microscopic scale, DFT calculations were conducted on six Ni-based catalytic surfaces. The results showed that vacancy defects promote carbon deposition, whereas noble metal doping, particularly Pt, increases the carbon formation energy barrier and enhances carbon removal pathways. Consequently, Pt-doped Ni was selected as the optimal catalyst.
The DFT-derived microkinetic mechanism was then implemented in CFD simulations of fixed-bed and porous foam reactors. In the fixed-bed reactor, 800 simulations were performed and a Deep Neural Network (DNN) with 97% accuracy was employed for optimization. For porous foams, 350 simulations were conducted to investigate the effects of operational and structural parameters. Several ML models, including OLS, DNN, XGBoost, and Ridge, achieved prediction accuracies above 97%.
To gain deeper insight into reaction behavior, 300 additional simulations considering 42 elementary reactions were analyzed using a DNN-SHAP framework. SHAP analysis revealed that wall temperature has the strongest positive effect on hydrogen production, while gas velocity and porosity exert the largest negative impacts. Optimization using Genetic Algorithm and Grey Wolf Optimizer identified optimal conditions corresponding to a hydrogen production rate of 1.2 mol/m³ and a pressure drop of 1159.89 Pa/m. Multi-objective optimization further suggested an optimal reactor length of 6.56 cm and a solid heat absorption ratio (β) of 0.39.
The integrated DFT-CFD analysis demonstrated that Pt doping significantly suppresses carbon-forming reactions and promotes carbon oxidation pathways. Overall, porous foam reactors coated with Pt-doped Ni catalysts provide a superior alternative to conventional fixed beds by enhancing hydrogen production while effectively mitigating carbon deposition.
استاد راهنما
مسعود پنجه پور
استاد مشاور
محسن دوازده امامي
استاد داور
محسن ثقفيان , محمود مرآتيان اصفهاني , حسين احمدي كيا