16579

1777 دكتري

دكتري

آلودگي‌هاي محيط زيست

اصفهان : دانشگاه صنعتي اصفهان

1400

شش، 153ص.: مصور، جدول، نمودار

نور اله ميرغفاري، محسن سليماني

علي اكبر عالم رجبي، فاطمه داور

احمد محب، حبيب اله يونسي، محمد نعمتي ورنوسفادراني

1400/06/14

كتابنامه

مهندسي منابع طبيعي

مهندسي منابع طبيعي

1400/06/15

2726752

امروزه آلودگي هوا و پديده گرمايش جهاني از جدي‌ترين معضلات زيست‌محيطي جوامع بشري هستند. در سال‌هاي اخير به‌كارگيري انرژي خورشيدي به‌عنوان يك منبع پاك، ارزان، در دسترس و تجديد‌پذير به‌منظور سميت‌زدايي و حذف آلاينده‌ها در محيط‌زيست مورد توجه محققين قرار گرفته است. در مطالعه حاضر، زئوليت سنتز‌شده از لجن سنگبري (Ze) و زئوليت طبيعي كلينوپتيلوليت (Cp) به عنوان بستر فتوكاتاليست دي‌اكسيد تيتانيوم (TiO2) براي حذف گاز دي‌اكسيد گوگرد (SO2) و دي اكسيد كربن (CO2) در يك فتوراكتور مجهز به كلكتور سهموي خطي (PTC) استفاده شد. بعد از مشخصه‌يابي كامپوزيت‌هاي سنتز شده، رفتارهاي جذبي و فتوكاتاليستي نمونه‌هاي زئوليت‌، TiO2 و كامپوزيت‌هاي آن‌‌ها در حذف SO2 و CO2 در دو سيستم لامپ فرابنفش و خورشيدي مورد بررسي قرار گرفت. سپس بهينه‌سازي پارامترهاي مؤثر در حذف اين گازها به‌وسيله كامپوزيت TiO2-Ze انجام شد. نتايج نشان داد كه كامپوزيت TiO2-Ze سنتز شده در دماي 300 درجه سانتي‌گراد داراي بيش‌ترين سطح ويژه (m2 g-1 165) و بيشترين فرم آناتاز (فرم فعال فتوكاتاليستي) بود. افزايش دماي محيط در طول روز مانع عملكرد جذب گازهاي SO2 و CO2 به‌وسيله كامپوزيت TiO2-Ze شد؛ به طوري كه ميزان جذب گاز SO2از 23 به 16 درصد و جذب گاز CO2 از 29 به 23 درصد كاهش يافت. با اين حال، در فرآيند فتوكاتاليستي، اثر افزايش شدت تابش خورشيد بر درجه‌حرارت غلبه كرده و ميزان حذف گاز SO2 به 35 درصد و گاز CO2تا حدود 50 درصد افزايش يافت. در هر دو سيستم فرابنفش و خورشيدي، عملكرد كامپوزيت‌ها نسبت به TiO2 و زئوليت به‌تنهايي در حذف گازهاي SO2 و CO2 به دليل اثر هم‌افزايي خواص جذبي و فتوكاتاليستي در كامپوزيت‌ها بيش‌تر بود. در شرايط بهينه در سيستم لامپ فرابنفش، حداكثر حذف گاز SO2 به‌وسيله كامپوزيت‌هايTiO2-Ze و TiO2-Cp به ترتيب 5/41 و 9/51 درصد و در سيستم خورشيدي به ترتيب 0/70 و 8/78 درصد بود. حداكثر ميزان حذف گاز CO2 در سيستم فرابنفش به وسيله نمونه‌هاي TiO2-Ze و TiO2-Cp به ترتيب 7/69 و 0/85 درصد و در سيستم خورشيدي به ترتيب 8/61 و 9/78 درصد به دست آمد. در هر دو سيستم تابشي، كامپوزيت TiO2-Cp كارايي بهتري در مقايسه با TiO2-Ze در حذف گازهاي SO2 و CO2 در فرايندهاي جذب و فتوكاتاليستي داشت. بر اساس مدل لانگموير حداكثر ظرفيت جذب گاز SO2 به‌وسيله كامپوزيت TiO2-Ze در سيستم‌هاي فرابنفش وخورشيدي به‌ترتيب 4 و 6 ميلي‌گرم بر گرم و براي گاز CO2به‌ترتيب400 و 417 ميلي‌گرم بر گرم به‌دست آمد. همچنين سرعت حذف گازهاي مورد مطالعه از مدل سينتيك لانگموير-هينشلود پيروي كرد. ميزان حذف هم‌زمان گازهاي مورد مطالعه به وسيله كامپوزيت‌ها در هردو سيستم تابشي بيش‌تر از حذف جداگانه آن‌ها بود، به طوري كه ميزان حذف گاز SO2، 10 تا 20 درصد و گاز CO2 حداقل 5 درصد در حالت حضور هم‌زمان افزايش يافت كه مي‌تواند به دليل واكنش اكسيداسيون و احيا بين اين دو گاز باشد. همچنين نتايج نشان داد كه كامپوزيت پوشش‌دهي شده عملكرد بهتري در مقايسه با نمونه پودري براي حذف گازها به خصوص گاز SO2 داشت، زيرا ميزان جذب اين گاز حدود 2 برابر و ميزان حذف نهايي در فرايند جذبي-فتوكاتاليستي حدود10 درصد بيش‌تر بود. ميزان حذف گاز CO2 در فرايند جذبي-فتوكاتاليستي به وسيله نمونه پودري و پوشش‌دهي‌شده تقريبا يكسان بود. احياي كامپوزيت‌ها با روش شستشو با NaOH منجر به افزايش فعاليت كامپوزيت‌ها در حذف گازهاي مورد مطالعه شد. نتايج مطالعه حاضر نشان داد كه بهره‌گيري از انرژي خورشيدي در فناوري‌هاي فتوكاتاليستي مي‌تواند راهكار اميد‌بخشي در كاهش گازهاي آلاينده و گلخانه‌اي و اثرات محيط‌زيستي آن‌ها باشد.

Today, air pollution and global warming phenomena are among the most serious environmental crises in human societies. In recent years, the use of solar energy as a clean, cheap, accessible and renewable source for detoxification and elimination of environmental pollutants has been noted by researchers. In the present study, the artificial zeolite (Ze) synthesized from the stone cutting sludge and natural zeolite of clinoptilolite (Cp) were used as the support of titanium dioxide (TiO2) photocatalyst to remove the sulfur dioxide (SO2) and carbon dioxide (CO2) gases in a photoreactor equipped with a parabolic trough collector (PTC). The synthesized composites were first characterized, then adsorption and photocatalytic behaviors of zeolites, TiO2 and their composites in SO2 and CO2 removal under ultraviolet (UV) and sunlight irradiation were investigated. Besides, the influencing parameters on the removal of these gases by TiO2-Ze composite were optimized. The TiO2-Ze composite calcined at 300℃ presented the biggest specific surface area (165 m2g-1) and the highest intensity of anatase phase peak as the most photocatalytically active form of TiO2. The increase of ambient temperature during the day reduced the SO2 and CO2 adsorption by TiO2-Ze composite so that the SO2 adsorption decreased from 23% to 16% and CO2 adsorption decreased from 29% to 23%. However, the enhancing effect of solar irradiation intensity overcame the temperature and the SO2 and CO2 removal increased to 35% and 50% respectively in the photocatalytic process. In the systems under UV and sunlight irradiation, the composites had greater efficiency than of the zeolite and TiO2 alone for the removal of SO2 and CO2 mainly due to the synergistic effect of adsorption and photocatalytic properties in the composites. Under optimal conditions in the UV system, the maximum removal efficiency of SO2 gas by TiO2-Ze and TiO2-Cp composites was 41.5% and 51.9%, respectively and in the solar system was 70 and 78.8%, respectively. The maximum removal of CO2 by TiO2-Ze and TiO2-Cp samples was 69.7% and 85%, respectively under UV irradiation and it was 61.8% and 78.9%, respectively under sunlight irradiation. In both irradiated systems, the TiO2-Cp composite acted better than TiO2-Ze in removing SO2 and CO2 gases in adsorption and photocatalytic processes. Based on the Langmuir isotherm, the maximum adsorption capacity (q_m) of SO2 by the TiO2-Ze composite in UV and sunlight systems was 4 and 6 mg g-1 and the corresponding amount for CO2 was 400 and 417 mg g-1 respectively. Also, the removal rate of the studied gases followed the Langmuir–Hinshelwood kinetic model. The simultaneous removal of SO2 and CO2 gases by the composites was more than of their separate removal in both irradiated systems; so that the SO2 removal increased about 10 to 20% and the CO2 removal enhanced at least 5 % in the simultaneous presence of gases which can be associated to the oxidation and reduction reaction of the gases. Also, the results showed that the coated composite had a better performance for the removal of gases especially for SO2 than of powder one so that the adsorption of this gas increased 2 times and the adsorption-photocatalytic removal was promoted around 10%. The removal of CO2 gas in the adsorption-photocatalytic process by the powder and coated sample was almost the same. Among the various methods used in the regeneration of composites, the NaOH washing method increased the composite activity in the removal of the studied gases due to the creation of basic sites active and hydroxyl groups. The results of the present study indicated that use of the solar energy in photocatalytic technologies could be a promising solution in decreasing the pollutant and greenhouse gases and the environmental effects of these gases.

نور اله ميرغفاري، محسن سليماني

علي اكبر عالم رجبي، فاطمه داور

احمد محب، حبيب اله يونسي، محمد نعمتي ورنوسفادراني