چكيده فارسي :
در مطالعه حاضر، تحقيقات نظري مكانيسم تراكم آلدولي استون بر روي كاتاليست¬هاي تك اتمي Co/Al2O3، Cu/Al2O3 وNi/Al2O3 كه كاتاليست‌هايي با كارايي بالا هستند انجام شد و ساختارها، حد واسط‌ها و محصولات اين واكنش با استفاده از محاسبات تئوري تابعي چگالي (DFT) با روش M06-2X و مجموعه پايه SVP انجام شد. با قرار دادن فلزات نيكل، مس و كبالت بر سطح گاما آلومينا (γ-Alumina) كاتاليست‌هاي تك اتمي طراحي و بررسي شدند كه طبق اين محاسبات حالت اسپين 2،3و4 به ترتيب براي نيكل، مس و كبالت پايدارترين حالت¬هاي اين فلزات بودند.كاتاليست مس بالاترين كارايي را در فاز گازي مكانيسم دارد و انجام محاسبات حلال با استفاده از حلال¬هاي قطبي نظير آب، اتانول و استون مشخص نمود كه انجام اين واكنش در فاز گازي مطلوب¬تر است. محاسبات NBO رزونانس الكترون در مسير واكنش را به خوبي نشان مي¬دهد. نتايج اين پژوهش به درك نتايج مطالعات تجربي و درك مكانيسم واكنش كمك مي¬كند. اين مطالعه مي¬تواند به عنوان مقدمه¬اي براي استفاده و مطالعه بيشتر در حوزه كاتاليست‌هاي تك اتمي بر پايه گاما آلومينا مورد استفاده قرار بگيرد.
چكيده انگليسي :
In the present study, the theoretical research of the aldol condensation mechanism was carried out on single atom catalysts Co/Al2O3, Cu/Al2O3, and Ni/Al2O3, which are high-efficiency catalysts, and the structures, intermediates, and products of this reaction were determined using functional theory calculations density (DFT) was performed with the M06-2X method and the SVP basis set. By placing nickel, copper, and cobalt metals on the surface of gamma alumina (γ-alumina), single-atom catalysts were designed and investigated, and according to these calculations, spin states 2, 3, and 4 were the most stable states of these metals for nickel, copper, and cobalt, respectively. The copper catalyst has the highest efficiency in the gas phase of the mechanism, and performing solvent calculations using polar solvents such as water, ethanol, and acetone revealed that it is more desirable to perform this reaction in the gas phase. NBO calculations show the electron resonance in the reaction path well. The results of this research help to understand the results of experimental studies and the reaction mechanism. This study can be used as an introduction to the use of and further study in the field of single atom catalysts based on gamma alumina.
